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        1. 北京北信科遠(yuǎn)儀器有限責(zé)任公司

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          Rn原子等電子系列離子5f電子徑向波函數(shù)的性態(tài)研究

          2016-6-21  閱讀(894)

          波函數(shù)塌縮也稱軌道塌縮,是指隨著核外電子感受到的有效勢的變化,原子能級降低以及電子軌道半徑急劇減小的一種現(xiàn)象。波函數(shù)塌縮在很大程度上影響著原子或離子的性質(zhì)。GoeppertM在1941年指出中性稀土元素的性質(zhì)在很大程度上依賴于該組元素f電子波函數(shù)的塌縮性質(zhì)。

            子波函數(shù)的塌縮現(xiàn)象。之后多年,有關(guān)波函數(shù)塌縮對原子或離子性質(zhì)影響的理論和實(shí)驗(yàn)研究,一直是人們普遍感興趣的課題。

            在過去的幾十年中,人們對有關(guān)4f波函數(shù)塌縮對鑭系元素(特別是2=5470)的原子或離子/吸收光譜影響的理論和實(shí)驗(yàn)的研究已經(jīng)做了大量工作。Dong研究小組基于相對論多組態(tài)Dirac-Fock方法對Xe原子等核及等電子系列離子的4/波函數(shù)塌縮及4f波函數(shù)塌縮對其―44/放射躍遷性質(zhì)的影響和基于HFR自洽場方法對類Ca離子3d波函數(shù)塌縮及3d波函數(shù)塌縮對類Ca離子放射躍遷性質(zhì)的影響也做了相關(guān)的理論研究。目前,對錒系元素原子和離子5/波函數(shù)塌縮及5/波函數(shù)塌縮對吸收光譜影響的研究也在吸引著人們的興趣,特別是對錒系Th和U元素等核系列離子5/激發(fā)的實(shí)驗(yàn)的研究已經(jīng)有大量的研究成果。例如,Carroll等人在1984年對由激光產(chǎn)生的等離子體中的不同離化態(tài)的U離子的XUV光譜進(jìn)行觀察,發(fā)現(xiàn)在波長為10nm附近,光譜主要是5/躍遷產(chǎn)生,并且基于Har-tree-Fock和Dirac-Fock方法的計(jì)算對UVI和UXV的5/躍遷光譜進(jìn)行了識別。1986年,Carroll等人再次對由激光產(chǎn)生的等離子體中的不同離化態(tài)的Th離子的XUV光譜進(jìn)行觀察,發(fā)現(xiàn)了許多分別屬于ThXI和ThXI的― 5,6/5/和W1.6/―5,5/,6戶躍遷譜線。Ka-mpen等人在2000年研究了U原子的光吸收過程,發(fā)現(xiàn)U原子殼層的光吸收譜主要是由離散激發(fā)區(qū)的5/激發(fā)躍遷產(chǎn)生。對于錒系元素,5/波函數(shù)的塌縮強(qiáng)烈的影響著5/波函數(shù)與更高杉(>6)波函數(shù)之間的相互作用和5,―(n>5)躍遷能及振子強(qiáng)度,因此對5/波函數(shù)塌縮進(jìn)行系統(tǒng)的理論研究是非常有必要的。

            本文利用考慮了電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和組態(tài)相互作用的HFR和LS-dependent的HFR自洽場方法,在對Xe原子等核及等電子系列離子4/波函數(shù)塌縮及4°―44/放射躍遷性質(zhì)研究的基礎(chǔ)上系統(tǒng)地計(jì)算Rn等電子系列離子的5/、6/電子徑向波函數(shù),分析5/波函數(shù)的塌縮規(guī)律及n/波函數(shù)的變化特性,進(jìn)一步討論Rn等電子系列離子(5<<10)放射躍遷性質(zhì)的變化特性。

            2理論方法2.1徑向波函數(shù)及其軌道半徑的計(jì)算有關(guān)考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和組態(tài)相互作用HFR理論方法的詳細(xì)描述可以參閱,這里僅作扼要介紹。

            在HFR理論方法中,組態(tài)平均徑向波函數(shù)的計(jì)算可以通過求解如下的自洽迭代HFR方程(1)式得到:其中,為HF勢,可表示為(2),p表示電子的球平均數(shù)密度,表示電子f的幾率密度,并有+=+0―.在以上所有積分中,r<和r>分別表示r和r2中較小者和較大者。

            不同譜項(xiàng)的徑向波函數(shù)可以通過求解LS-de-pendent的Hartree-Fock方程得到與方程(1)不同的是,在勢中還要進(jìn)一步增加如下的直接項(xiàng)和交換項(xiàng):如果一旦求出了徑向波函數(shù)久O),就可利用下式進(jìn)一步計(jì)算平均軌道半徑,2.3放射躍遷幾率和振子強(qiáng)度的計(jì)算單位時(shí)間量子體系從激發(fā)初態(tài)i到末態(tài)/的愛因斯坦自發(fā)輔射躍遷幾率為其中,為電偶極躍遷矩陣元,可表示為>分別表示激發(fā)初態(tài)i和末態(tài)/的原子態(tài)波函數(shù),可以通過組態(tài)波函數(shù)線性組合而成。

            3結(jié)果與討論絕由玄萬丨丨苗油斷棍被為了說明5/波函數(shù)的塌縮規(guī)律,本文系統(tǒng)地計(jì)算了Rn等電子系列離子的5/電子徑向波函數(shù)。(a)展示了Rn等電子系列離子(Rn―Pu8+)的激發(fā)組態(tài)5,5/6/6,在組態(tài)平均下的5/電子徑向波函數(shù)。從圖中可以看出,在Fr+和Ra2+離子之間,5/波函數(shù)發(fā)生了突然的收縮,其軌道平均半徑由Fr+離子的7.791a.u.減小為Ra2+離子的2.061a.u.(如表1所ttO,相差大約6a.u.,而Ac3+離子的5/軌道半徑與Ra2+離子的5/軌道半徑相比相差約。46a.u另外,還可以看出隨著原子序數(shù)Z的進(jìn)一步增大,5/波函數(shù)的收縮變得緩慢,相鄰離子的5/軌道半徑相差越來越小這表明,Rn等電子系列離子5/波函數(shù)的塌縮發(fā)生在Fr+和Ra2+離子間,從Ra2+離子開始,組態(tài)平均下的5/波函數(shù)從外勢阱塌縮進(jìn)內(nèi)勢阱。(b),(c),(d)分別展示了Rn等電子系列離子的激發(fā)組態(tài)5,5/6/6/的5/波函數(shù)在sp、3?。?、1;5譜項(xiàng)中的情形??梢钥吹?,5/波函數(shù)在不同譜項(xiàng)中的塌縮是不一樣的,3P、3D譜項(xiàng)中的塌縮與在平均組態(tài)下的塌縮相似,塌縮均發(fā)生在Fr+和Ra2+離子間,而1P譜項(xiàng)中的5f波函數(shù)是逐漸收縮,并沒有發(fā)生突然塌縮,這就是所謂的5/波函數(shù)的部分塌縮,這說明5/波函數(shù)塌縮表1 Rn等電子系列離子在組態(tài)平均及譜項(xiàng)依賴近似下的5/軌道平均半徑(單位:a.u.)Rn等電子系列離子的5,5/6526,激發(fā)組態(tài)在組態(tài)平均及3P,3D,譜相中的5/波函數(shù)U)組態(tài)平均下的5/波函數(shù);(b)3尸譜相中的5f波函數(shù);(c)3D譜相中的5f波函數(shù);(d)if譜相中的5f波函數(shù)Fig,1 5/-wavefunctionsoftheconfigurations與譜項(xiàng)有強(qiáng)烈的依賴關(guān)系。

            為了更進(jìn)一步說明5/波函數(shù)的部分塌縮,分別比較了Rn原子和Fr+、Ra2+和Ac3+離子5"5/6s26激發(fā)組態(tài)在組態(tài)平均下和在3D、3iVM普項(xiàng)中的波函數(shù)。從圖中可以看出,對于Rn原子,5/波函數(shù)在組態(tài)平均下和在313、3尸、1戶譜項(xiàng)中是*重合的,這是因?yàn)閷τ赗n原子,5/波函數(shù)*在有效勢壘的外阱,內(nèi)阱對它的干擾很小。當(dāng)核電荷數(shù)增加1,即到Fr+離子時(shí),由于內(nèi)阱隨核電荷數(shù)增加開始加深并對5/波函數(shù)產(chǎn)生影響,組態(tài)平均下和3D、3P譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)在內(nèi)阱的峰值已明顯增加,不同譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)不再重合。當(dāng)核電荷數(shù)繼續(xù)增加1,到Ra2+離子時(shí),內(nèi)阱加深已足夠支撐束縛態(tài)的5/波函數(shù),5/波函數(shù)在組態(tài)平均和3D、3P譜項(xiàng)中*塌縮進(jìn)內(nèi)阱,但這時(shí)1P譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)盡管有所收縮,卻仍然在外阱,內(nèi)阱對它的影響依然很小,這就造成了5/波函數(shù)的部分塌縮,此時(shí)5/波函數(shù)在譜項(xiàng)中與在、、譜項(xiàng)中和組態(tài)平均下的分離zui大。之后,隨著核電荷數(shù)的繼續(xù)增加,在1P譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)繼續(xù)收縮,并且與在3D、3P譜項(xiàng)中和組態(tài)平均下的分離開始減小,直到1P譜項(xiàng)中的5/波函數(shù)*塌縮并且和在3D、3P譜項(xiàng)中及組態(tài)平均下*重合為止。

            3.2類Rn離子n/(n>6)波函數(shù)的變化特性(a),(b)分別展示了Rn原子到類氡Th4+離子在組態(tài)平均下的5/、6/波函數(shù)。作為比較,圖中也給出了H原子和類氫He+、Li2+離子的4/、5/波函數(shù)和Xe原子的4/波函數(shù)。*,/波函數(shù)在未塌縮時(shí),在有效勢的外阱,受到的是長程庫侖勢也就是類氫勢。因此Xe原子的4/波函數(shù)與H原子的4f波函數(shù)類似,這在(a)可以看出。當(dāng)某一軌道/波函數(shù)發(fā)生塌縮后,便不再是類氫勢,但更篼軌道的/波函數(shù)仍受到的是類氫勢。比如Ba原子,其4/波函數(shù)塌縮后,4/波函數(shù)不再與類氫離子的4/波函數(shù)相似,但其5/波函數(shù)類似于H原子4/波函數(shù)。對于Rn原子,我們也發(fā)現(xiàn),當(dāng)其4/波函數(shù)塌縮后,5/波函數(shù)類似Rn等電子系列離子的5,5/6/6/>6激發(fā)組態(tài)中的5f波函數(shù)比較Rn等電子系列離子在組態(tài)平均下的5/波函數(shù)和類氫離子及Xe原子的4/波函數(shù);(b)Rn等電于H原子和未塌縮的Xe原子的4/波函數(shù)。這在(a)也可以清楚的看出。同樣的道理,如果5/波函數(shù)塌縮,5/波函數(shù)不再與類氫離子4/波函數(shù)相似,但這時(shí)6/波函數(shù)仍類似于類氫離子的4/波函數(shù),即這時(shí)更高的n/(n>6)波函數(shù)類似于類氫離子(n―2)/波函數(shù)。

            另外,觀察(a)和(b)發(fā)現(xiàn),F(xiàn)r+離子的5/、6/波函數(shù)與其它類氡離子5/、6/波函數(shù)有很大的不同,F(xiàn)r+離子的5/、6/波函數(shù)有明顯的雙峰結(jié)構(gòu),這說明Fr+離子相比于Ra2+、Ac3+和Th4+離子,盡管其有效勢的內(nèi)阱不是足夠深,還不能支撐束縛態(tài)的5/波函數(shù),但內(nèi)阱的加深已經(jīng)開始影響Fr+離子5/波函數(shù),此時(shí)的5/波函數(shù)處于內(nèi)阱和外阱本征態(tài)之間強(qiáng)烈的相互作用階段,所以從(a)表2中可以看到Fr+離子5/波函數(shù)與類氫He+離子的4f波函數(shù)有很大的不同。

            3.3類Rn離子5d―n/(5  象就是所謂的共振現(xiàn)象。對于中性原子,通道的勢形共振可導(dǎo)致在電離閾值之上的巨共振,所以在離散激發(fā)區(qū),/(66)能級的相互作用增強(qiáng),導(dǎo)致n/(;2>6)波函數(shù)的雜化和離散激發(fā)區(qū)相對大的t/ip(66)里德堡序列之下,變成真正的束縛態(tài),隨著原子序數(shù)Z的繼續(xù)增加,僅僅加寬了n/態(tài)之間能量的分離,同時(shí)*塌縮的5/和更高的態(tài)之間的相互作用消失,結(jié)果使得向塌縮的5/1P能級的躍遷的振子強(qiáng)度達(dá)到zui大值。

            基于當(dāng)前的計(jì)算,我們可以進(jìn)一步解釋波函數(shù)部分塌縮對躍遷振子強(qiáng)度的影響。類氡Ra2+離子(65/轉(zhuǎn)移,zui終當(dāng)5/波函數(shù)*塌縮后,躍遷主要發(fā)生在5―5/ 1P之間。

            4結(jié)語本文利用HFR自洽場方法系統(tǒng)地計(jì)算了Rn等電子系列離子的5/、6/電子徑向波函數(shù)和5W°北京富瑞恒創(chuàng)科技有限公司。



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