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前沿 | 創(chuàng)新抗生素降解途徑，為廢水處理和環(huán)境保護助力
近日，北京師范大學水科學研究院的張波濤團隊在納米限域活化過氧碳酸鹽 (Peroxymonocarbonate, HCO4ˉ, PMC) 降解抗生素領(lǐng)域取得了一系列重大進展[1-4]，深入研究了過氧碳酸鹽和芬頓體系降解抗生素的特點和規(guī)律，并探究了活化過氧碳酸鹽體系降解四種代表性抗生素的機理。團隊成功制備了具有卵黃殼結(jié)構(gòu)的 Co@MOFs 催化劑，通過限域活化過氧碳酸鹽成功降解抗生素，并闡明了催化活化過氧碳酸鹽降解抗生素的動力學過程、自由基機理和降解路徑。這些研究成果對環(huán)境中抗生素的治理及環(huán)境保護將具有重要的價值。
專家觀點聚焦
北京師范大學副教授，主要從事污染控制化學、環(huán)境分析化學和環(huán)境功能材料相關(guān)研究。主持包括國家自然科學基金和北京市自然基金等項目 9 項，發(fā)表論文 60 余篇，其中 SCI TOP 期刊文章 30 余篇，5 篇 ESI 高被引文章，獲得省部級獎勵 4 次。擔任北京理化分析測試技術(shù)學會理事、《Chinese Chemical Letters》和《中國環(huán)境監(jiān)測》編委。
該項研究聚焦于過氧碳酸鹽在污染物控制領(lǐng)域的應用。過氧碳酸鹽的結(jié)構(gòu)式為 H–O–O–CO2-，分子結(jié)構(gòu)中有過氧鍵。HCO4ˉ/HCO3ˉ 的電勢為 1.8 ± 0.1V，可以直接氧化或降解化學試劑、苯酚、氯酚和對乙酰氨基酚等污染物。經(jīng)過催化活化后，過氧碳酸鹽可以生成一系列活性物質(zhì)（單線態(tài)氧、碳酸根自由基、超氧自由基和羥基自由基等），顯著提升了反應活性和降解效率，使得能夠降解的污染物種類更加豐富。
圖 1. Co@MOFs 納米限域活化過氧碳酸鹽降解磺胺
研究策略
使用溶劑熱合成法，通過控制反應時間，制備了具有卵黃殼結(jié)構(gòu)的 Co@MOFs 催化劑
通過納米限域活化過氧碳酸鹽提升抗生素的降解效率
采用安捷倫 6546 高分辨液質(zhì)聯(lián)用（UHPLC-Q/TOF）、Masshunter 定性工作站和 MSC 結(jié)構(gòu)解析軟件聯(lián)合研究催化活化過氧碳酸鹽降解抗生素的動力學過程、自由基機理和降解路徑
降解產(chǎn)物在生物體內(nèi)的急性與慢性毒理學評價
圖 2.安捷倫 6546 高分辨液質(zhì)聯(lián)用
研究結(jié)果
采用上述策略成功實現(xiàn)了抗生素新型降解途徑的研究。以磺胺降解途徑的研究示例，通過 UHPLC-Q/TOF 正離子掃描模式結(jié)合結(jié)構(gòu)解析工作流程成功鑒定了 26 個磺胺降解中間體。綜合課題組前期的研究成果，推測了六種可能的磺胺降解途徑，可能的斷裂位點用虛線表示。相比于傳統(tǒng)的芬頓體系，活化 PMC 體系對磺胺的藥效官能團去除率更高，產(chǎn)生的毒性中間體更少，因此活化 PMC 體系產(chǎn)物更適合后續(xù)生物處理且對生態(tài)系統(tǒng)更友好。
圖 3. Co@MOFs 活化 PMC 體系降解磺胺機理
張波濤團隊系統(tǒng)研究了創(chuàng)新的活化 PMC 體系對多種磺胺、喹諾酮、頭孢類抗生素的降解機制，并對降解產(chǎn)物在生物體內(nèi)的急性與慢性毒理學進行了評價。研究結(jié)果表明，與傳統(tǒng)的芬頓體系相比，該體系在降解污染物方面具有明顯優(yōu)勢，具有可行的應用前景。以上基于安捷倫高分辨質(zhì)譜的抗生素降解機理研究策略，可廣泛適用于環(huán)境保護和暴露組學的研究。
參 考 文 獻
[1] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Juanjuan Zhao, Zhuo Chen, Yuchun Liu, Maohong Fan, Wei Du, Peroxymonocarbonate activation via Co nanoparticles confined in metal-organic frameworks for efficient antibiotic degradation in different actual water matrices, Water Research, 2023, 243, 120340. https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120340
[2] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Juanjuan Zhao, Yuchun Liu, Zhuo Chen, Maohong Fan, Wei Du, Systematical comparison of antibiotic degradation in the activated peroxymonocarbonate and Fenton systems: Kinetics, matrix influence, mechanisms and intermediate toxicities, Chemical Engineering Journal, 2023, 473, 145438. https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145438
[3] Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Yuchun Liu, Zhuo Chen, Yikai Zhang, Maohong Fan, Nanoconfinement in advanced oxidation processes, Critical Reviews in Environmental Science and Technology, 2023, 53(12), 1197-1228. https://doi.org/10.1080/10643389.2022.2146981
[4] Yuchun Liu, Bo-Tao Zhang*, Zihan Yan, Zhuo Chen, Hejun Ren, Wei Du, Activation of peroxymonocarbonate by magnetic bimetal in porous carbon spheres for effective norfloxacin degradation. Separation and Purification Technology, 2023, 322, 124337. https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.124337