通過(guò)逆水汽變換反應(yīng)（RWGS）將CO2轉(zhuǎn)化成CO是最有希望的二氧化碳轉(zhuǎn)化反應(yīng)之一，其反應(yīng)式如下：

CO2+H2?CO+H2O,△H298K=41.2KJ•mol-1

    事實(shí)上，逆水汽變換反應(yīng)發(fā)生在很多過(guò)程中，而且CO和H在很多反應(yīng)混合物中存在。無(wú)論是從基礎(chǔ)研究還是實(shí)用角度來(lái)看，逆水汽變換反應(yīng)都是值得關(guān)注的重要反應(yīng)。

催化劑

      由于逆水汽變換反應(yīng)是可逆反應(yīng)，因此在水汽變換反應(yīng)(WGS)中有化活性的催化劑通常也是逆水汽變換反應(yīng)的一個(gè)可能選擇。在水汽變換反應(yīng)(WGS)中研究最多的催化體系是Cu基催化劑，已經(jīng)被用來(lái)催化逆水汽變換反應(yīng)。

      Liu 等研究了一系列雙金屬 Cu-Ni/Y-ALO,催化劑，用于催化 CO2加氫反應(yīng)。Cu有利于CO形成，而i對(duì)產(chǎn)物CH4的形成有利，Cu/Ni的比例對(duì)轉(zhuǎn)化效率及選擇性有很大影響。Cw/ZnO和Cu-Zn/AL2O3,被用來(lái)催化CO2加氫合成甲醇及水汽變換反應(yīng)同時(shí)也被用來(lái)催化逆水汽變換反應(yīng)。對(duì)逆水汽變換反應(yīng)活性最高的化劑是氧化鋁負(fù)載的富 Cu 催化劑(Cu/Zn>3)，其中金屬 Cu 的表面積與催化劑活性呈線性關(guān)系，此外，Chen 等發(fā)現(xiàn)在Cu/Si02催化劑中加入鉀做促進(jìn)劑可以提高催化活性，在600℃時(shí)的，CO2轉(zhuǎn)化從5.3%提高到12.8%，K2O的主要作用是促進(jìn)CO2吸收，并增加對(duì)甲酸鹽分解的活性點(diǎn)。此外,在Cu和K的界面產(chǎn)生新的活性點(diǎn)有利于甲酸鹽(HCOO)物種的形成，因?yàn)榧姿猁}物種是生成CO的關(guān)鍵中間體。

      逆水汽變換反應(yīng)是吸熱反應(yīng)，高溫有利于CO的生成，但由于Cu基化劑的熱穩(wěn)定性存在不足，又不適合在高溫下的反應(yīng)。因此改善Cu 基催化劑的熱穩(wěn)定性很重要，此方面的研究工作也較多，例如，加入少量的鐵，可顯著提高Cu/SiO2催化劑在高溫下的催化活性和穩(wěn)定性。原因之一在于在高溫下Fe 物質(zhì)在 Cu 粒子周圍形成小的粒子，Cu粒子的燒結(jié)被有效抑制!78，如在600℃和大氣氣氛下，Cu-Fe 催化劑在120h內(nèi)均顯示了穩(wěn)定的高催化活性，而沒(méi)有添加鐵的10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))CuSiO,催化劑由于在高溫下Cu 和氧化銅的表面積降低而快速失活。而活性提高的另一個(gè)原因還在于Cu和 Fe粒子的界面周圍產(chǎn)生了新的活性點(diǎn)。Chen 等用原子層外延技術(shù)(ALE)制備了Cw/Si0,催化劑，可阻止Cu粒子的燒結(jié)，使催化劑在高溫下有相當(dāng)高的熱穩(wěn)定性，并由于小的 Cu粒子的形成，使得 ALE-Cu/SiO,催化劑可強(qiáng)力鍵合 CO2從而對(duì)逆水汽變換反應(yīng)有很高的催化活性。

      鈰基催化劑也可以催化水汽變換反應(yīng)及逆水汽變換反應(yīng)1801,其中NiCeO2催化劑在600℃連續(xù)反應(yīng)9，CO的產(chǎn)率是約35%，顯示該化劑在化活性、選擇性和穩(wěn)定性方面都表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。本體鎳有利于甲烷的生成，在Ce和高分散的鎳晶格中形成的氧空位是關(guān)鍵的活性點(diǎn)，研究發(fā)現(xiàn)即使很少量的碳沉積在Ce負(fù)載體上也可導(dǎo)致催化劑的失活，說(shuō)明催化劑的負(fù)載分?jǐn)?shù)很少，可能僅位于負(fù)載金屬的附近082負(fù)載貴金屬催化劑(如Pt、Ru和Rh)對(duì),的解離有很好的活性，可用于催化CO2加氫。Bando 等用 Li 促進(jìn) Rh 離子交換沸石(Li/RhY)催化 CO2加氫反應(yīng), Li 原子在催化劑表面的存在產(chǎn)生新的活性點(diǎn)，增加了CO2的吸收并穩(wěn)定了所吸收的CO2物種。隨著 Li含量的增加，主要產(chǎn)物從甲烷變成CO,當(dāng)Li/Rh 的原子比高于 10時(shí)，CO成為了主要產(chǎn)物(選擇性達(dá)到87%)，而甲烷的生成反而被抑制(僅有8.4%選擇性)。另一方面，Ettedgui 等用在5,6 位接 15-冠-5 的鄰二氨雜菲配體制備了金屬有機(jī)-雜多酸雜化的 ReI(L)(CO)3CH3CN-MHPW12Q40配合物，在 PT/C 存在下，配合物中的雜多酸能使H,氧化成兩個(gè)質(zhì)子和電子，且能在光照條件下用H代替胺作還原劑，催化CO2光還原成CO，但轉(zhuǎn)化頻率和產(chǎn)率還較低。

      在催化劑制備過(guò)程中所采用的金屬前驅(qū)體也影響催化活性。Arakawa等通過(guò)浸漬法從醋酸鹽、氯化物和硝酸鹽前驅(qū)體制備了二氧化硅負(fù)載的Rh催化劑(Rh/Si02)，用于催化 CO?加氫反應(yīng)。從醋酸鹽和硝酸鹽前驅(qū)體制備的催化劑得到的主要是CO，而用氯化物前驅(qū)體制備的催化劑，甲烷的生成量相對(duì)較高。一個(gè)可能的解釋來(lái)自SiO2表面的氫氧物種與Rh 原子的比例變化，通常高比例有利于CO 形成，而基于不同金屬前驅(qū)體的氫氧物種與 Rh 原子的比例遵循如下順序:氣化物 < 硝酸鹽 < 醋酸鹽,因此出現(xiàn)上述產(chǎn)物變化也是可以理解的。

產(chǎn)品展示

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