新型分子納米光催化劑實(shí)現(xiàn)高效率準(zhǔn)均相光催化分解水制氫
太陽(yáng)光催化分解水制氫作為一種清潔能源技術(shù)，對(duì)解決能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題具有重要意義。然而，傳統(tǒng)的有機(jī)光催化劑大多基于聚合物半導(dǎo)體材料，存在嚴(yán)重的光捕獲和激子復(fù)合損失問(wèn)題，限制了光催化制氫效率的提升。
近日，中國(guó)科學(xué)院院士、華東理工大學(xué)教授朱為宏與華東理工大學(xué)特聘研究員張維偉團(tuán)隊(duì)針對(duì)這一瓶頸，創(chuàng)新性地提出了基于供體-受體結(jié)構(gòu)的分子納米光催化劑實(shí)現(xiàn)高效率準(zhǔn)均相光催化分解水制氫的方法，不僅適用于光催化制氫，也可擴(kuò)展應(yīng)用于其他光化學(xué)反應(yīng)工程。
該策略成功地將具有供體-受體(D-A)結(jié)構(gòu)的單組分小分子材料(4CzPN)由原始的微米級(jí)顆粒重塑為尺寸均一、形貌規(guī)整的納米有機(jī)光催化劑，粒徑約為60納米。由于表面活性劑的限域作用，該納米光催化劑可以在水相環(huán)境中均勻分散，形成準(zhǔn)均相納米光催化水溶液，其粒徑分布在至少30天內(nèi)保持穩(wěn)定。
與傳統(tǒng)的超聲分散異相催化劑相比，該準(zhǔn)均相光催化劑表現(xiàn)出光吸收性能、激子解離效率和水潤(rùn)濕性的同步提升。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，其光催化制氫速率提升了四個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到116.42 mmol g?¹h?¹，并且在365nm光照下的表觀量子效率(AQY)高達(dá)30.2%，位于目前單結(jié)有機(jī)光催化劑的前列。
研究團(tuán)隊(duì)的創(chuàng)新之處在于使用了雙表面活性劑限域策略，有效降低了納米光催化劑的表面曲率和靜電排斥作用，從而強(qiáng)化了膠束的形成并提高了光催化反應(yīng)的穩(wěn)定性。高分辨透射電子顯微鏡(HR-TEM)和理論計(jì)算進(jìn)一步表明，納米光催化劑外層包裹的離子性表面活性劑可以提高助催化劑的負(fù)載，并促進(jìn)光生激子的解離以及電荷的生成。
此外，為了解決納米光催化劑宏量制備的瓶頸問(wèn)題，研究團(tuán)隊(duì)巧妙結(jié)合了兩種納米合成方法。他們將原料需求量少的攪拌納米沉淀法(SNP)應(yīng)用于光催化的條件篩選，將原料需求量大、具有流動(dòng)屬性的渦流強(qiáng)化瞬時(shí)納米沉淀法(FNP)應(yīng)用于光催化劑的規(guī)?；苽?，從而實(shí)現(xiàn)了從批量篩選到宏量制備的知識(shí)轉(zhuǎn)移和跨越銜接，為納米有機(jī)光催化劑的研發(fā)和生產(chǎn)提供了可靠的技術(shù)路徑。
該研究不僅揭示了催化劑形貌和界面微環(huán)境的調(diào)控對(duì)于有機(jī)光催化劑分解水反應(yīng)過(guò)程的關(guān)鍵作用，而且所提出的方法不僅適用于光催化制氫，還可擴(kuò)展應(yīng)用于其他光化學(xué)反應(yīng)工程。這一研究成果為清潔能源技術(shù)的發(fā)展注入了新的活力，為解決能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題提供了有力支持。
相關(guān)研究成果Efficient Quasi-Homogenous Photocatalysis Enabled by Molecular Nanophotocatalysts with Donor-Acceptor Motif于近日在國(guó)際期刊《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)上發(fā)表。
參考來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào)
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